论文投稿_医学论文投稿_核心期刊,职称论文投稿发表_论文部落

　　0概述
　　目前做为能源使用的煤层气仍然以火焰燃烧的方式加以利用，而传统的火焰燃烧方式燃烧效率低下，尾气中污染物含量高，对环境的污染非常厉害目前全球性的两大问题就是环境污染和能源短缺。寻找而一种能充分利用能源并能实现有害气体零排放的有效途径是催化氧化烃类。应用Al2O3作载体时，催化剂表现出较好的活性，如10%Ce-2%Pd/Al2O3的催化活性比2%Pd/Al2O3和5%K-2%Pd/Al2O3两种催化剂的活性都要高。添加助剂对催化剂的活性有明显的改善作用，其中以助剂CeO2修饰的催化剂活性最好，Mg修饰的催化剂活性次之，K修饰的催化剂活性最差。研究发现，随着反应时间的增加，催化剂的活性都有所提高，说明催化剂在催化剂反应初期都有一个活性位的活化过程。
　　1催化燃烧实质
　　催化燃烧反应是以化学能的高效转化为目的，作为能量或动力的提供者。催化燃烧是典型的气-固相催化反应，它借助催化剂降低了反应的活化能，使其在较低的起燃温度200～300℃下进行无焰燃烧，有机物质氧化发生在固体催化剂表面，同时产生CO2和H2O，以及放出大量的热量，其氧化反应温度低。
　　2Pd催化剂在CH4催化燃烧研究中的进展
　　根据燃烧催化剂的组成，CH4催化燃烧的高效催化剂可以分过渡金属氧化物类催化剂、复杂氧化物催化剂和贵金属催化剂三类。
　　过渡金属氧化物催化剂可以简单的分为单一金属氧化物和混合金属氧化物燃烧催化剂，如钙钛矿、尖晶石、烧绿石、固溶体和六铝酸盐催化剂，其中钙钛矿型催化剂的研究比较广泛。
　　复杂金属氧化物类催化剂一般具有结构稳定，耐高温性能好，抗中毒能力以及CH4燃烧的起燃温度高和高温活性稳定的特点。这类催化剂主要主要用于CH4的高温燃烧。金属氧化物催化剂的价格比较便宜，但是相对的比活性（单个活性位的催化能力）较低、起燃温度较高、起燃烧到全转化的温度相差较大。
　　贵金属燃烧催化剂（包括贵金属或负载型贵金属氧化物催化剂）具有良好的低温活性，是低温催化剂燃烧最常用的催化剂。贵金属的高活性来自于金属状态的原子对O-O、C-H较强的活化能力，表面活化使得原本稳定的分子结构形成反应性能极强的自由基，从而触发链反应。在各种贵金属催化剂中，Pd和Pt受到广泛的研究，因为其他贵金属的挥发性比二者的更高。贵金属催化剂与过渡金属氧化物催化剂相比，最大的优势在于具有更高的活性（低于500℃）。但是，在应用中常常会遇到活性组分的挥发，烧结和中毒等问题。而且，纯贵金属催化剂较贵，不太合适催化燃烧的商业化应用。下面，以载体的不同对研究较多的Pd催化剂作相关的叙述。
　　3多种形式为载体的催化剂
　　3.1以Al2O3和SiO2为载体
　　Al2O3和SiO2在催化工业中被大量用作活性组分的传统载体，因为这两种载体具有良好的热稳定性，大的比表面积，抗热冲击和机械震动以及经济可行性。Pd/Al2O3和Pd/SiO2通常是将Pd负载在以商业用途的Al2O3和SiO2载体上。为了改善Pd催化剂的活性，Al2O3和SiO2载体一般用溶胶-凝胶法制备。有关Al2O3或SiO2为载体的负载型Pd催化剂在CH4催化燃烧中的应用的报道很多。这方面的研究主要集中在：残留Cl-对催化剂活性的影响，CH4氧化动力学，活性位的性质，Pd颗粒大小和反应产物对催化活性的影响等方面。
　　3.2掺杂Pd/Al2O3催化剂体系